
Según el Liber Pontificalis, Vitaliano era de Segni y su padre se llamaba Anastasio; no se sabe nada de su vida antes de que llegara a ser papa. Trabajó por unas relaciones más amistosas con Constantinopla y en 663 recibió en Roma al emperador Constante II, aunque el emperador despojó a la ciudad de gran parte de su bronce.
Se le recuerda sobre todo en Inglaterra: después del Sínodo de Whitby eligió y consagró al monje griego Teodoro de Tarso como arzobispo de Canterbury en 668 y lo envió con el abad Adriano, y Teodoro fue aceptado como cabeza de toda la Iglesia inglesa. También defendió la autoridad de Roma cuando el arzobispo de Rávena intentó hacer independiente su sede.
La Iglesia lo honra como Santo. Leer su página en el diccionario de los santos.