
Nach dem Liber Pontificalis stammte Vitalian aus Segni, und sein Vater hieß Anastasius; über sein Leben, bevor er Papst wurde, ist nichts bekannt. Er bemühte sich um freundlichere Beziehungen zu Konstantinopel und empfing 663 Kaiser Konstans II. in Rom, obwohl der Kaiser die Stadt eines Großteils ihrer Bronze beraubte.
Am meisten erinnert man sich an ihn in England: Nach der Synode von Whitby wählte und weihte er 668 den griechischen Mönch Theodor von Tarsus zum Erzbischof von Canterbury und sandte ihn mit Abt Hadrian aus, und Theodor wurde als Oberhaupt der ganzen englischen Kirche anerkannt. Er verteidigte auch die Autorität Roms, als der Erzbischof von Ravenna versuchte, seinen Bischofssitz unabhängig zu machen.
Er wird von der Kirche als Heiliger verehrt. Seine Seite im Lexikon der Heiligen lesen.